建国后，历任全国人大第一、二、三届代表、第五届全国政协委员、中国影协和中国剧协常务理事、中国影协上海分会副主席等，并于1957年加入中国共产党。

他先后主演了《为了和平》（1956）、《李时珍》（1956）、《海魂》（1957）、《林则徐》（1958）、《聂耳》（1959）、《烈火中永生》（1965）等影片，创造了李时珍、聂耳、林则徐、许云峰等熠熠生辉的银幕形象，代表了中国50—60年代电影表演艺术的水平。 他饰演的李时珍，付出了艰巨而创造性的劳动，准确地把握了李时珍的精神气质和性格特征，随着年龄的递增和环境的变迁，把角色青年时的稚真倔强，中年时的执著追求和进入老年后的敦厚深沉，表演得细致入微，形神毕肖；他饰演的林则徐，在表演上吸收了中国写意画中大落笔的手法，从人物形象的整体把握和规定情景出发，全局在胸，张弛有致，感情真挚浓烈，气势宏伟磅礴，创造了这位在中国近代史上反帝爱国的民族英雄形象；他所塑造的聂耳，脉络清晰，层次分明，性格鲜明，时代感强，充满了浓郁的浪漫气息和明朗的幽默色彩；《烈火中永生》谱写了一曲缅怀、歌颂革命烈士的悲壮颂歌，也是他生前拍摄的最后一部影片。他塑造的许云峰，是一个坚毅沉着、正气凛然，有血有肉的活生生的艺术形象，表现了共产党人坚不可摧的革命意志和视死如归的高风亮节，这些形象，都是镶嵌在社会主义电影银幕上的明珠，具有征服观众的力量。

“文化大革命”期间，深受林彪、江青反革命集团的残酷迫害，被囚禁达5年之久。中共十一届三中全会以后，他热情地为高等学府讲授表演艺术，并不顾重病缠身，于1979年完成了《银幕形象创造》和《地狱之门》等著作。他具有多方面的艺术才能，大量书画作品受到中国书画界的珍视，《赵丹书画选》相继问世。

在近半个世纪的艺术生涯中，孜孜以求现实主义的创作手法，不断探索中华民族的表演艺术体系，强调趣在法外，诗中有画，画中有诗的创作意境。他的表演，主张用体验和体现的和谐统一，洒脱自如，形神兼备，意境深邃，具有其独特的艺术风格。赵丹于1980年10月10日（在北京病逝），被癌症夺去了生命，终年65岁。

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