从《渴望》开始，阿敏深厚的演唱功底和恰当把握影视歌曲演绎火候的优势被发掘，开始为多部电视剧主唱歌曲，如1991年，为电视剧《人间芙蓉色》演唱《终能走到头》。
　　为电视剧《明天不是梦》演唱《明天不是梦》、
　　为电视剧《平凡的世界》演唱《双离雁》、《爱》、
　　为电视剧《封神榜》演唱《神的传说》、《爱的足迹》、
　　为电影《海马歌舞厅》演唱《我不再哭》等。
　　1991年，《渴望》、《都是一个爱》获1991年内地十大流行金曲奖，其中火遍中国的《渴望》当之无愧地荣获第一名。
　　多次随总政歌舞团演出，曾因演唱《大车轮》获得总书记的好评。
　　与韦唯、李玲玉录制合辑《歌星擂台赛》。
　　与刘欢、韦唯录制合辑《大腕儿冲击波》。
　　在《洒向人间都是爱》中收录《洒向人间都是爱》、《今霄情》。
　　1992年，获第三届全国十佳影视歌手奖。
　　与东方歌舞团录音公司合作，推出《毛阿敏名曲精选》专辑。
　　与北影录音录像公司合作，推出《毛阿敏专辑》。
　　销量在全国音像制品中处于前列。
　　参加中央电视台春节联欢晚会，参与演出《难忘的歌》，并与刘德华、张雨生合作演唱《心中常驻芳华》。后凭借《心中常驻芳华》荣获春兰杯我喜爱的春晚节目歌舞类一等奖。
　　3月，参加大型文艺晚会《繁荣的春天》，演唱《永远是朋友》。
　　参加首届“中国风”大型文艺汇演，演唱《真诚的爱》、《致友人》等，深受香港各界人士的好评，引起轰动。
　　5月，参加中央电视台纪念延安文艺座谈会胜利召开50周年大型晚会，演唱《延安的声音》。
　　1992年，为陈逸飞执导的电影《海上旧梦》演唱主题曲《上海啊上海》。
　　参加中央电视台《军魂》文艺演出，演唱《边关军魂》。
　　8月，参加央视为奥运运动员庆功晚会，演唱《都是一个爱》。
　　参加中央电视台《奥林匹克风》大型文艺晚会，和众多歌星合作《奥林匹克风》，并和章鹏压轴演唱这首歌曲，获得好评。
　　参加首届中国长春电影节开幕式文艺演出，演唱《永不凋谢的银幕之花》。
　　参加首届中国长春电影节闭幕式文艺演出，演唱《走向辉煌》。
　　赴港参加《欢乐满华东》义演，个人筹得善款一百万元。
　　同年，为电视剧《女人不是月亮》演唱《女人不是月亮》。系列盒带在《人民日报.全国音像制品销量排行榜》长期居于首位。
　　为电视剧《编辑部的故事》演唱《投入的爱一次》、
　　为电视剧《瞎子阿炳》演唱《心明曲》、
　　为电视剧《半边楼》演唱《爱的不必说》、《旧梦》、
　　为电视剧《荒路》演唱《那一刻》、《无论多久》
　　为电视剧《皇城根》演唱《人生一世》、
　　为电视剧《天梦》演唱《天涯之恋》、
　　为电视专题片《走进东方的梦》演唱《旅游中国美》。
　　10月，已经退伍的毛阿敏签约香港无线电视台。
　　1992年，在《92歌魂-中国歌坛巨星演唱会》中收录《1234567》；在《92巨星新感觉》中收录《今宵情》、《为什么要伤悲》。
　　12月27日，跳水皇后高敏告别体坛大型文艺晚会在天津举行，毛阿敏演唱了《思念》、《不了情》。
　　1993年，参加中央电视台春节联欢晚会演唱《风》。
　　参加央视双拥文艺晚会，参加联唱、为歌舞《太阳风帆》演唱、演唱《大车轮》。
　　参加1993年央视3.8文艺晚会，演唱《完整的我们》。
　　参加1993年央视植树节文艺演出，演唱《昨天今天明天》。
　　参加1993年央视《奥林匹克梦》文艺晚会演唱主题歌《奥林匹克梦》、《好运北京》。
　　参加1993年93孔子国际文化节文艺演出，演唱《思念》、《今宵情》等。
　　5月19日，参加第一届东亚运动会闭幕式文艺演出，演唱闭幕式主题歌《美丽的东亚，我们的家》以及《上海啊上海》。
　　为山东电视台《星光50分》演唱主题歌《总想走进你心里》，自此该栏目长期使用阿敏版主题曲。
　　1993年，签约华星唱片。
　　与孙国庆合作录制申奥歌曲《好运北京》。
　　参加在人民大会堂举行的赈灾义演，独唱《完整的我们》、《思念》，并参与群星合唱《明天会更好》。
　　参加中央电视台中秋晚会，与台湾歌手周华健合作《月圆华好》。
　　9月，参加第三届中国四川国际电视节，与刘欢合作主题曲《东方的太阳》。
　　1993年为首部百集电视剧《京都记事》演唱主题歌《京都情曲》。
　　电视剧《古船女人和网》演唱主题曲《不白活一回》、《麻辣苦涩甜酸咸》。
　　电视剧《秋潮》演唱主题歌《人生啊人生》。
　　电视剧《三国演义》 演唱片尾曲《历史的天空》、插曲《淯水吟》。
　　其中尤其是《不白活一回》、《历史的天空》广为传唱。
　　1993年，为电视剧《两个日本女人》演唱《一样的人》。
　　电视剧《人生急转弯》演唱《人生急转弯》。
　　还有电视剧《神州第一街》、《我们农民的一支笔》。
　　《不白活一回》获第一届中国音乐电视大奖。
　　1993年，参加《旋转舞台》演出，演唱音乐剧《猫》选段。
　　参加央视35周年台庆晚会，演唱《有你相伴》。
　　签约香港华星唱片公司后，尝试改变风格，走时尚路线，与内地音乐人三宝、香港音乐人江港生等合作，于1994年元旦推出全新个人风格专辑《丢手绢》。整张唱片风格与阿敏大气磅礴的主流唱法有明显区别，阿敏更多地展现出妩媚多姿的东方女性风采，正好阿敏本来就漂亮，有气质。专辑在海外获得巨大成功，取得好成绩。当时内地一些熟悉和喜爱阿敏的观众有些不适应阿敏的新唱法，因为阿敏大气磅礴的风采已经深入人心，成为人民心目中的台柱子。不过现在看来，阿敏这次对新风格的探索是一次有益的尝试。因为好的歌唱演员正要擅于挑战自我，成功驾驭不同的风格。

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